NOx-Speicherkatalysatoren: Einfluss der katalytischen Bestandteile und mathematische Modellierung

Diese Arbeit entstand im Rahmen eines FVV-Projekts, in welchem zum einen der Einfluss der verschiedenen Katalysatorkomponenten auf die einzelnen Reaktionsschritte, z. B. bei Speicherung und Regeneration, experimentell untersucht wurde. Zum anderen wurde, aufbauend auf diesen Erkenntnissen, ein mathematisches Modell eines NOx-Speicherkatalysators (NSC) weiterentwickelt und parametriert. Im umfangreichen ersten Teil der Arbeit wurden 10 unterschiedlich beschichtete Katalysatormonolithe (Hersteller Delphi) experimentell untersucht. Die Beschichtungen weisen eine systematisch variierte Zusammensetzung des Washcoats auf. Ausgehend vom reinen Al2O3 wurde dies schrittweise ergänzt um Pt, Ce, Ba und Rh bis hin zu einer seriennahen Vollprobe. Die Untersuchungen erfolgten im Labor in einem isothermen Flachbettreaktor mit synthetischem Abgas unter realitätsnahen Bedingungen. Sowohl stationäre Versuche mit mageren und fetten Gaszusammensetzungen als auch dynamische Versuche (z. B. Mager-/Fett-Wechsel mit realistischen Zykluszeiten) wurden durchgeführt. Die Gasanalyse erfolgte dabei über ein CIMS und EIMS, sowohl zeitlich hoch aufgelöst als auch an axial unterschiedlichen Positionen entlang der Katalysatorproben. Im zweiten Teil erfolgt die modellmäßige Beschreibung der untersuchten seriennahen NSC-Vollprobe. Das Modell basiert auf vorangegangenen TWC- und NSC-Modellierungsarbeiten des Instituts. Es ist ein 1D-Modell eines Katalysatorkanals, welches die 3 Phasen Gas, katalytische Oberfläche und Speicherpartikel abbildet. Die Oberflächenreaktionen und –raten werden über globalkinetische Ansätze beschrieben unter Verwendung empirisch formulierter Hemmterme.